有因必有果!中科院揭开无机铅卤化钙钛矿的秘密 有助于提高太阳能电池性能

无机铅卤化钙钛矿半导体由于量子产率高、吸收截面大、载流子输运性能好、发射窄带等优点，在太阳能电池、led、激光器件等方面的应用日益受到关注。了解无机铅卤化钙钛矿带隙温度依赖性的物理成因是至关重要的。

中国科学院福建物质结构研究所(FJIRSM)陈学元教授领导的研究小组在《高等科学》杂志上发表的一项研究中发现，CsPbBr3钙钛矿带隙的温度依赖性随材料维数的变化而变化。

研究人员对具有弱量子约束的准三维块状CsPbBr3纳米晶体(NCs)和具有强量子约束的2D2-单分子层厚CsPbBr3纳米片(2-MLNPLs)的温度依赖性能带进行了对比研究。

为了更准确地确定带隙位移，研究人员通过将带边附近的吸收系数拟合到Elliot模型中，精心提取了带隙能量。提取的CsPbBr32-MLNPLs的禁带值在290~10K温度下降时呈现出初始蓝移然后红移的趋势，这与CsPbBr3体积类NCs的单调红移形成鲜明对比。

从理论角度看，带隙重正化本质上源于晶格热膨胀和电子-声子相互作用。然而，对于大量的半导体材料，特别是铅基化合物，热膨胀对能带重正化的贡献没有被考虑，因为热膨胀对能带重正化的贡献相对于电子-声子相互作用的贡献较小。

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由于二维CsPbBr32-MLNPLs在厚度方向上的断裂平移周期性，电子和声子结构以及由此产生的电子-声子相互作用的能带重正化倾向于相对于准三维CsPbBr3NCs发生显著变化。CsPbBr32-MLNPLs表面有机配体的强量子约束效应和低介电常数降低的介质屏蔽也影响了电子-声子相互作用。

研究人员采用玻色-爱因斯坦双振子模型，通过拟合带隙作为温度的函数来确定有效的电子-声子相互作用系数。结果表明，电子-光声子相互作用对NPLs能带重正化的贡献权重明显大于NCs对能带蓝移红移交叉的贡献权重。

本研究为二维无机铅卤化物钙钛矿带隙重正化过程中电子-声子相互作用的关键作用提供了新的见解，为进一步研究二维钙钛矿纳米材料的光学和光电性能奠定了基础。