锂离子金属电池的实用化分析

研究亮点：

1.提出了一种新型的人工SEI膜制备策略。

2.构建了更具实用性能的锂金属全电池。

实用化的锂金属电池，需要能够充分、可逆地利用微薄的锂金属负极。要实现这一目标，科研人员需要在不增加电池重量的情况下解决SEI膜的两大问题：1)调控界面传递;2)保护高反应活性的金属。

有鉴于此，韩国科学技术研究院WonIlCho和美国康奈尔大学LyndenA.Archer团队利用LB法制备了一种基于磷酸盐修饰还原氧化石墨烯的人工SEI膜(LBASEIs)。

图1.LBASEIs及LBASEIsLi电极制备示意图

设计原则：

LBASEIs能通过简便的方法快速规模化制备得到，而石墨烯表面含有丰富的官能团，包括磷酸盐、N等，确保LBASEIs和锂金属紧密结合，防止高反应活性的锂金属和液体电解质之间发生副反应。同时，有利于实现平面二维结构的电沉积锂。

性能测试：

研究人员基于锂金属负极，LBASEIs，高负载量的商业NCM正极构建了扣式和袋式锂金属全电池，并表现出高度可逆和稳定工作性能。即便锂金属只有20μm厚，只要正负极容量匹配，至少可以稳定循环200圈。

图2.LBASEIs电化学性能

图3.LBASEILi电化学性能

图4.全电池电化学性能测试

机理研究：

为了弄清楚为什么LBASEIs能够起作用，研究人员采用了表面表征技术和理论计算方法。结果表明，磷酸盐功能化修饰的还原氧化石墨烯促进了锂电沉积的成核，在锂金属负极表面形成一种可持久的保护层，从而实现对负极/电解质界面电迁移行为的调控，确保锂在液体电解质和平面固体表面的界面上均匀迁移。

图5.LBASEIs表面的Li活性位点

图6.Li成核的过电位分析

图7.LBASEIs表面Li迁移性能

总之，这项研究提出了一种新型的SEI膜制备技术，为锂金属电池的实用化提供了新思路。